광메카트로닉스공학과 김승철(사진) 교수 연구팀은 가스의 밀도 변화를 빠르고 정확하게 측정할 수 있는 초고정밀 광빗* 기반 플라즈모닉 위상분광 기술을 개발했다. 이 기술은 빛의 정밀한 주파수 신호(광빗)와 특수한 나노 구조 플라즈모닉을 활용해, 단일 가스 원자 수준에서 밀리세컨드(1000분의 1초) 속도로 변화를 감지할 수 있다. 매우 미세한 가스 변화도 빠르고 정확하게 측정할 수 있는 최첨단 센서로, 환경 감시, 정밀 제조, 의료 분야 등 다양한 활용이 기대된다.

* 광빗: 빛스펙트럼이 머리빗(comb)을 닮아 붙여진 이름.

김승철 교수 연구팀은 KAIST 연구팀과 함께 고안정성 펨토초(1000조 분의 1초) 레이저 광빗*을 광원으로 활용해 높은 정밀도를 확보하고, 나노 구조체와 빛의 상호작용인 표면 플라즈몬 공명** 현상을 통해 나노 구조체 표면에서의 광자-기체 상호작용을 극대화함으로써 가스에 대한 극한의 민감도와 분해능(分解能)을 달성했다. 이를 통해 직경 200나노미터의 나노 홀에서 0.06개의 원자를 검출할 수 있는 수준의 초고해상도(△n=1.45*10⁻¹¹)를 성공적으로 시연하고 검증했다.

* 펨토초 레이저 광빗(Frequency comb): 매우 일정한 간격으로 배열된 수많은 광학 주파수 모드를 넓은 파장대역에 걸쳐 생성하는 광원.

** 표면 플라즈몬 공명(Surface plasmon resonance): 금속과 유전체 경계에서 입사광과 자유전자의 집단적 진동이 공명해 발생하는 현상.

【펨토초 레이저 광빗 기반 플라즈모닉 위상분광 기술의 원리】

최근 마이크로스케일 환경에서 빠른 화학 및 생물학적 상호작용을 이해하기 위해 단일 분자 수준의 해상도를 가지는 동역학 모니터링에 대한 연구가 관심을 끌고 있다. 특히, 바이오 및 화학 상호작용의 시간은 마이크로몰 복합체의 경우 1초 미만인 서브초에서 수 분의 시간이 걸리므로 이러한 결합을 정밀하게 모니터링할 수 있을 만큼의 충분히 빠른 검출 속도가 요구된다.

김승철 교수팀은 나노 패터닝 기술로 제작된 플라즈모닉 나노홀 어레이에서 비정상적 광 투과 현상(Extraordinary optical transmission)이 발생할 때, 공명 조건에 가까운 파장에서 가파른 위상 딥(Phase deep)이 나타나는 현상을 최초로 발견했다. 이를 기반으로, 플라즈모닉 나노홀 어레이의 구조적 변화나 표면의 미세한 굴절률 변화를 감지해 위상 딥의 이동(shift)을 포착하는 새로운 방식의 위상분광법을 개발했다. 

기존 표면 플라즈몬 공명(SPR) 기반 분광법은 광강도 측정에 의존해 외부 환경 노이즈에 민감해 분광 정밀도를 극대화하는 데 한계가 있었다. 그러나 위상은 빛이나 파동이 주기적으로 진동하는 과정에서 특정 순간의 상대적인 위치를 나타내는 것이므로 외부 요인의 영향을 덜 받아 더 안정적이며, 이를 통해 분광 성능을 크게 개선할 수 있다. 

【바이오리셉터와 플라즈모닉 위상분광 기술의 결합을 통한 초정밀 바이오 센서로의 확장 가능성】

나아가, 이번 연구에서는 표면 플라즈몬 공명에 의해 형성된 강한 국소 전기장 구배(勾配, 기울기)를 통해 가스 상태의 분자를 포집할 수 있음을 실험적으로 증명했다. 이 광학 포집 효과는 플라즈모닉 나노홀 어레이 표면에 가스 분자를 끌어당겨 민감도를 크게 향상시켰다. 표면에 포집된 가스 분자들은 미세한 굴절률 변화를 일으켜 공명 조건이 변화하고, 이에 따라 위상 딥이 이동하게 된다. 연구팀은 이 위상 딥의 이동을 슈퍼 헤테로다인 분석법으로 고속 정밀하게 측정해, 단일 원자 수준의 미세한 동적 변화까지 감지할 수 있는 초고정밀 분광 기술을 구현했다. 

이번 연구는 플라즈모닉 광학 구조 주변의 미세 부피에서 극한의 민감도를 시연함으로써, 향후 가스 분자뿐만 아니라 바이러스나 박테리아와 같은 인체에 유해한 생체 분자까지도 정밀하게 감지할 수 있는 바이오 센서로의 확장 가능성을 제시한다. 

특히 박테리오파지(Bacteriophage, 박테리아를 숙주로 하는 바이러스)나 아프타머(Aptamer, 특정 분자에 특이적으로 결합하는 짧은 DNA나 RNA 분자)를 활용해 플라즈모닉 나노구조 표면에 선택성을 부여함으로써 높은 민감도를 통해 단순한 날숨만으로도 코로나19와 같은 팬데믹 바이러스를 감지할 수 있는 혁신적인 ‘광학 코(optic nose)’ 기술의 실현 가능성을 열어줄 것으로 기대된다. 

【PhotoniX 저널의 표지논문으로 선정된 펨토초 레이저 광빗 기반 플라즈모닉 위상분광 기술 이미지】 

이번 연구는 국제 학술지 『PhotoniX』 2024년 8월 13일자 표지논문으로 소개됐다.

- 논문 제목: 단일 원자 수준의 미세한 기체 밀도 변화를 실시간으로 측정할 수 있는 펨토초 레이저 광빗 기반 플라즈모닉 위상분광 기술 개발(Real-time monitoring of fast gas dynamics with a single-molecule resolution by frequency-comb-referenced plasmonic phase spectroscopy)

- 논문 링크: https://doi.org/10.1186/s43074-024-00140-9 

[Abstract]

Surface plasmon resonance (SPR) sensors are based on photon-excited surface charge density oscillations confined at metal-dielectric interfaces, which makes them highly sensitive to biological or chemical molecular bindings to functional metallic surfaces. Metal nanostructures further concentrate surface plasmons into a smaller area than the diffraction limit, thus strengthening photon-sample interactions. However, plasmonic sensors based on intensity detection provide limited resolution with long acquisition time owing to their high vulnerability to environmental and instrumental noises. Here, we demonstrate fast and precise detection of noble gas dynamics at single molecular resolution via frequency-comb-referenced plasmonic phase spectroscopy. The photon-sample interaction was enhanced by a factor of 3,852 than the physical sample thickness owing to plasmon resonance and thermophoresis-assisted optical confinement effects. By utilizing a sharp plasmonic phase slope and a high heterodyne information carrier, a small atomic-density modulation was clearly resolved at 5 Hz with a resolution of 0.06 Ar atoms per nano-hole (in 10–11 RIU) in Allan deviation at 0.2 s; a faster motion up to 200 Hz was clearly resolved. This fast and precise sensing technique can enable the in-depth analysis of fast fluid dynamics with the utmost resolution for a better understanding of biomedical, chemical, and physical events and interactions.

* Reference

- Authors (Pusan National University): Seungchul Kim (Department of Optics and Mechatronics Engineering)

- Title of original paper: Real-time monitoring of fast gas dynamics with a single-molecule resolution by frequency-comb-referenced plasmonic phase spectroscopy

- Journal: PhotoniX

- DOI: https://doi.org/10.1186/s43074-024-00140-9